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論文

An Analytical model to decompose mass transfer and chemical process contributions to molecular iodine release from aqueous phase under severe accident conditions

Zablackaite, G.; 塩津 弘之; 城戸 健太朗; 杉山 智之

Nuclear Engineering and Technology, 56(2), p.536 - 545, 2024/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.08(Nuclear Science & Technology)

Radioactive iodine is a representative fission product to be quantified for the safety assessment of nuclear facilities. In integral severe accident analysis codes, the iodine behavior is usually described by a multi-physical model of iodine chemistry in aqueous phase under radiation field and mass transfer through gas-liquid interface. The focus of studies on iodine source term evaluations using the combination approach is usually put on the chemical aspect, but each contribution to the iodine amount released to the environment has not been decomposed so far. In this study, we attempted the decomposition by revising the two-film theory of molecular-iodine mass transfer. The model involves an effective overall mass transfer coefficient to consider the iodine chemistry. The decomposition was performed by regarding the coefficient as a product of two functions of pH and the overall mass transfer coefficient for molecular iodine. The procedure was applied to the EPICUR experiment and suppression chamber in BWR.

報告書

Fission product chemistry database ECUME version 1.1

性能高度化技術開発グループ

JAEA-Data/Code 2019-017, 59 Pages, 2020/03

JAEA-Data-Code-2019-017.pdf:3.26MB
JAEA-Data-Code-2019-017-appendix(CD-ROM).zip:0.09MB

核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUME($$underline{E}$$ffective $$underline{C}$$hemistry database of fission products $$underline{U}$$nder $$underline{M}$$ultiphase r$$underline{E}$$action)は、軽水炉等の原子力施設の重大事故時のFP挙動を支配する化学挙動を評価するために必要な化学反応速度定数データセットCRK (dataset for $$underline{C}$$hemical $$underline{R}$$eaction $$underline{K}$$inetics)、要素モデルセットEM ($$underline{E}$$lemental $$underline{M}$$odel set)、そして熱力学データセットTD ($$underline{T}$$hermo$$underline{D}$$ynamic dataset)の3つのデータセットを格納している。ECUME ver. 1.1は、特に東京電力福島第一原子力発電所の廃炉やそれを受けた軽水炉の安全性向上の取り組みにおいて重要なセシウム, ヨウ素を主な対象として、これらの炉内分布や環境放出量をより正確に評価できるように整備したものである。

論文

Experimental determination of the photooxidation of aqueous I$$^{-}$$ as a source of atmospheric I$$_{2}$$

渡辺 耕助*; 松田 晶平; Cuevas, C. A.*; Saiz-Lopez, A.*; 薮下 彰啓*; 中野 幸夫*

ACS Earth and Space Chemistry (Internet), 3(4), p.669 - 679, 2019/04

 被引用回数:8 パーセンタイル:42.7(Chemistry, Multidisciplinary)

ヨウ素の物質循環において、海洋から大気への輸送が起こる要因の一つに、海面付近での太陽光による光酸化過程がある。これまでに液相のヨウ化物イオン(I$$^{-}$$$$_{(aq)}$$)の光酸化によって気相へヨウ素分子(I$$_{2}$$$$_{(g)}$$)が放出されることが報告されている。この過程の全球的な影響を評価するため、溶液中のI$$^{-}$$$$_{(aq)}$$の光酸化を実験的に詳細に調べ、290-500nmの波長域におけるI$$^{-}$$$$_{(aq)}$$のモル吸光係数と光酸化の量子収率を決定した。さらに、I$$^{-}$$$$_{(aq)}$$光酸化量子収率のpHおよび溶存酸素依存性を調べた。これらから海洋条件でのI$$^{-}$$$$_{(aq)}$$の光酸化によるI$$_{2}$$$$_{(g)}$$放出速度を推定した。全球化学気候モデルを用いてシミュレーションを行った結果、低緯度域では1年あたり約8%の寄与があることが明らかになった。本研究は、シビアアクシデント時において環境中へ飛散される放射性ヨウ素の挙動を予測するために必要な基礎的知見を与える。

論文

Formation and release of molecular iodine in aqueous phase chemistry during severe accident with seawater injection

城戸 健太朗; 端 邦樹; 丸山 結; 西山 裕孝; 星 陽崇*

NEA/CSNI/R(2016)5 (Internet), p.204 - 212, 2016/05

Seawater injection into the degraded core is one of the measures of accident management as it has been performed at Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant. The constituents of seawater deeply relates to the iodine chemistry in the water pool of the suppression chamber, which indicates that it is important to assess their effect on the source term in a severe accident. In the present study, by employing a four-component seawater (SW) model we try to simulate the I$$_2$$ molecules yielding in aqueous solution as the function of time, based on several datasets about chemical reaction kinetics and to evaluate its fraction of the initial inventory released from the solution to gas phase. The amount of I$$_2$$ molecule in gas phase was in proportion as the SW mixing ratio. The combination of bromide and hydrogen-carbonate anions considerably contributes to the behavior of the history of producing I$$_2$$ gas. The oxygen molecules solved from air drastically reduced yielding I$$_2$$ gas by catalytically consuming hydroxyl radicals, while the I$$_2$$ gas increased by the carbon dioxide gas contained in air. The effects of SW and carbon dioxide gas are recommended to be considered in the quantitative discussion about I$$_2$$ gas released from aqueous solution.

論文

JAERI's hot stuff

坂場 成昭; 橘 幸男; 小貫 薫; 小森 芳廣; 小川 益郎

Nuclear Engineering International, 50(612), p.20 - 22, 2005/07

日本原子力研究所大洗研究所における高温ガス炉HTTRでは、2004年4月に原子炉出口冷却材温度950$$^{circ}$$Cを達成し、核熱利用への道を拓いた。また、同研究所における熱化学IS法による水素製造では、2004年6月に30NL/hの閉サイクル連続水素製造に成功した。本報では、原研における、高温ガス炉及び水素製造開発の概要を述べる。

論文

International Standard Problem (ISP) No.41; Containment iodine computer code exercise based on a Radionuclide Test Facility (RTF) experiment

Wren, J. C.*; Royen, J.*; Ball, J.*; Glowa, G.*; Rydl, A.*; Poletiko, C.*; Billarand, Y.*; Ewig, F.*; Funke, F.*; Zeh, P.*; et al.

NEA/CSNI/R(2000)6/Vol.1, Vol.2, 174 Pages, 2000/04

The main goal of International Standard Problem (ISP) is to increase confidence in the validity and accuracy of the tools, which were used in assessing the safety of nuclear installations. Moreover, the exercises enable code users to gain experience and demonstrate their competence. The ISP No. 41 exercise, computer code exercise based on a Radioiodine Test Facility (RTF) experiment on iodine behavior in containment under severe accident conditions, is one of such ISP exercises. The codes used by the participants were LIRIC (AECL), MELCOR-I (SNL), IMPAIR (PSI, Siemens, GRS, and JAERI) and IODE (CIEMAT, IPSN and NRIR). This report presents a detailed description of the RTF tests used for the exercise, a brief description of the models/codes used and the modelling process and the description and interpretation of the results.

論文

International Standard Problem (ISP) No.41; Computer code comparison exercise based on a Radioiodine Test Facility (RTF) experiment on iodine behaviour in containment under severe accident conditions

Ball, J.*; Glowa, G.*; Wren, J.*; Rydl, A.*; Poletiko, C.*; Billarand, Y.*; Ewig, F.*; Funke, F.*; 日高 昭秀; Gauntt, R.*; et al.

NEA/CSNI/R(99)7, p.311 - 325, 1999/00

The ISP No.41 exercise resulted from a recommendation at the fourth iodine chemistry workshop held at PSI, Switzerland in 1996 for an International Standard Problem on iodine behavior models. The test selected for the comparison was a Radio Test Facility experiment. It was conducted in a stainless steel vessel at 25$$^{circ}$$C and at a dose rate of 1.4 kGy/h$$^{-1}$$ to evaluate the effect of pH on irradiated aqueous solutions containing CsI. This paper discusses the results of ISP 41 exercise, with a primary focus on the evaluation and comparison of calculated results, and what they demonstrate about the aqueous iodine reaction subset within each model. The paper will also discuss the relative importance of mass transfer, surface adsorption and aqueous chemistry, and the sensitivity of each of the models to these phenomena. Finally, it will assess the applicability of the ISP 41 exercise to qualitative validation of the iodine models, and provide recommendations for continuing model evaluation.

報告書

Proceedings of the Third CSNI Workshop on Iodine Chemistry in Reactor Safety; September 11-13, 1991, Tokai-mura, Japan

石榑 顯吉*; 佐伯 正克; 早田 邦久; 杉本 純

JAERI-M 92-012, 522 Pages, 1992/03

JAERI-M-92-012.pdf:15.92MB

OECD/CSNI主催の第3回原子力安全におけるヨウ素化学ワークショップが日本原子力研究所で1991年9月11日から13日にかけて開催された。このワークショップには、10ヶ国2国際機関から専門家約60名の出席があった。ワークショップでは、ヨウ素種の放射線分解及び表面における反応、基礎及び総合実験、解析モデル及びコードの開発など、原子力安全におけるヨウ素化学に関する合計29の論文が5つのセッションにおいて種々の観点から発表された。ワークショップにおける情報交換と発表後の討論により、軽水炉の事故時のヨウ素挙動に関するより深い理解が得られるとともに、今後の研究の進展に対しても大きな期待が寄せられた。

論文

Production of elemental iodine from radioactive methyl iodide under sunlight

松井 浩; 野口 宏; 吉田 芳和

Journal of Nuclear Science and Technology, 16(7), p.527 - 530, 1979/00

 被引用回数:0

原子力施設から放出される放射線ヨウ素の環境条件下における性状変化を明らかにするため、その第1段階として、放射性ヨウ化メチルの太陽光による性状変化を調べた。初期濃度10$$^{-}$$$$^{6}$$~10$$^{-}$$$$^{4}$$g/cm$$^{3}$$の放射性ヨウ化メチルを、温度10~25$$^{circ}$$C、相対湿度20~40%、濾過空気1気圧の条件下で、数時間太陽光に曝した。その結果、元素状ヨウ素は最大0.3%生成されたが、大部分はヨウ化メチルの形で存在していた。反応容器内に銀が存在する場合には、ヨウ化メチルは多く分解し、銀と反応した元素状ヨウ素は約80%に達した。

口頭

Influence of iodine chemistry in accumulated water at reactor buildings on late phase source term at Fukushima NPP accident

日高 昭秀

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故の炉心冷却過程では、1$$sim$$4号機の原子炉建屋の地下に大量の汚染水が蓄積した。本研究では、新聞発表された情報を元に、3月下旬の汚染水中の放射性物質量を各号機の炉心内蔵量比で見積もった。その結果、各号機の建屋内汚染水中の$$^{131}$$Iと$$^{137}$$Csの溶存量は、1号機が0.51%, 0.85%、2号機が74%, 38%、3号機が26%, 18%となった。ヘンリーの法則によると、溶存したヨウ素のある割合は気液分配により気相中に移行する。福島事故の環境中へのヨウ素放出の推定に関して、これまでにMELCORのようなSA解析コードを用いる方法及び環境中モニタリングデータとSPEEDIコードから逆算する方法が用いられてきた。SPEEDI逆算は、2011年3月26日頃まで有意な放出を予測したが、MELCORは計算される放出量低下に伴って3月17日頃に計算が終了した。検討の結果、3月17日$$sim$$26日の放出は、I$$^{-}$$からI$$_{2}$$への放射線分解とI$$_{2}$$の気液分配による地下汚染水からの放出で説明できる見通しを得た。このことから、福島事故解析にあたっては、格納容器内部からの放出のみを扱う現行のMELCORを改良し、原子炉建家等の汚染水からの放出も新たに考慮することが望まれる。

口頭

Fundamental research on FP chemistry; Boron effects on cesium and iodine chemistry

三輪 周平; 中島 邦久; 宮原 直哉; 西岡 俊一郎; 鈴木 知史; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; 井元 純平; Liu, J.; Miradji, F.; et al.

no journal, , 

ソースターム評価技術の高度化に向けて、シビアアクシデント(SA)時における核分裂生成物(FP)の放出移動挙動を支配する化学挙動を明らかにし、FP化学データベース・モデルを構築するための基礎研究を進めている。SA時のFPの一連の化学挙動を再現可能な実験装置及び解析ツールの基本形を構築し、これらを用いて特にBWR制御材ホウ素のセシウム及びヨウ素の化学挙動に与える影響に関する基礎知見を得た。

口頭

Analysis of mass transfer effect on chemically produced iodine release from aqueous phase

Zablackaite, G.; 塩津 弘之; 城戸 健太朗; 杉山 智之

no journal, , 

To investigate the mass transfer effect on the overall iodine release to the environment, we propose a chemical-process-reduced mass transfer (CPR-MT) model for iodine that is based on two-film theory and includes an effective mass transfer coefficient ($$tilde{k}_{mt}$$). By formally decomposing $$tilde{k}_{mt}$$ into iodine chemistry and mass transfer contributions, we discuss their impact for a variety of severe accident conditions of nuclear power station.

口頭

Analysis of mass transfer effect on chemically produced iodine release from aqueous phase

Zablackaite, G.

no journal, , 

シビアアクシデント時の環境へのヨウ素放出に対して、プールスクラビングによる気液間の移行挙動を調査するために、境膜理論に基づき、有効物質移動係数をヨウ素化学による寄与と物理的な物質移行の寄与の積の形で分解することにより、各要素の寄与の重要性を定量的に評価する手法を考案した。pHによる両機構の寄与を定量的に解析し、低pH及び高質量移行係数の条件で物理的な寄与が高くなる傾向が示された。この評価手法は、事故条件に対する移行メカニズムの検討に有用である。

口頭

A Sensitivity analysis of the iodine production using a reaction kinetics dataset

Zablackaite, G.; 塩津 弘之; Zheng, X.; 城戸 健太朗

no journal, , 

An extensive sensitivity analysis with Monte Carlo sampling of correlated Arrhenius parameters was performed by coupling KICHE and RAPID codes under conditions corresponding to a severe accident. The effect on the released amount of iodine by chemical reactions listed in the reaction kinetics dataset was investigated as well as the uncertain-ties induced by elevated temperature and varied pH.

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